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Revista de Ciencias
versión impresa ISSN 0121-1935
rev. cienc. vol.19 no.1 Cali ene./jun. 2015
Comportamiento de fases del La2CuO4+ δ debido al contenido de oxigeno
Phase Behavior of La2CuO4+ δ due to the Oxygen Content
Jesús E. Diosa
Departamento de Física, Universidad del Valle, Cali, Colombia
E-mail: jesus.diosa@correounivalle.edu.co
Diego Peña Lara
Departamento de Física, Universidad del Valle, Cali, Colombia
E-mail: diego.pena@correounivalle.edu.co
Rubén A. Vargas
Departamento de Física, Universidad del Valle, Cali, Colombia
E-mail: ruben.vargas@correounivalle.edu.co
Recived: April 27, 2015
Accepted: July 30, 2015
Resumen
Usando medidas in situ de resistividad eléctrica ρ (T) en ambiente de aire, hemos estudiado el comportamiento de fases por encima de la temperatura ambiente del sistema La2CuO4+δ, en muestrastratadas térmicamente para obtener muestras con y sin deficiencia de oxígeno. Nuestros resultados en muestras sin deficiencia de oxígeno exhiben una anomalía en ρ(T) alrededor de 600 K correspondientea la transición de fase estructural de ortorrómbica a tetragonal. Sin embargo, esta anomalía se observócon bastante intensidad en el primer barrido de calentamiento en muestras con mínimo contenido de oxígeno, lo cual atribuimos a la rápida difusión de oxígeno hacia el volumen de la muestra alrededor de esta temperatura.
Palabras clave: La2CuO4+δ, resistivity.
Abstract
In-situ resistivity ρ(T) measurements have been used in air ambient to study the phase behaviorabove room temperature of the La2CuO4+δ system, in samples thermically treated in order to obtain oxygenated and deoxygenated samples. Our results in oxygenated samples have shown an anomaly ataround 600 K corresponding to the orthorhombic to tetragonal structural phase transition. However, this anomaly was observed with higher intensity in the first heating sweep in deoxygenated samples, which we have attributed to the fast oxygen in-diffusion into the sample at around this temperature.
Keywords: La2CuO4+δ, resistivity.
Introducción
La superconductividad en los cupratos tales como el La2CuO4 se logra al variarligeramente sus composiciones atómicas. Asípor ejemplo, portadores de carga tipo hueco pueden ser creados en los planos de Cu-O del compuesto La2CuO4 con la introducción de oxígenos intersticiales O2- en las capas intercaladas para formar La2CuO4+δ (Jorgensen et al., 1988) o conla sustitución de estroncio (+2) por lantano (+3), de tal forma que lo que era inicialmenteantiferromagnético y aislante (o semiconductor) se transforma en metálico (Takagi et al., 1989; Torrance et al., 1988) ysuperconductor. La característica estructural de estos cupratos son unos arreglos planares de cobre y oxígeno en una coordinación CuO2 (Robert et al., 1992).
También, con el La2CuO4 se pueden preparar un tipo de materiales en forma de compositas, tales como [La1.85Sr0.15CuO4]1-x[La2/3Sr1/3MnO3]x donde el compuestoLa1.85Sr0.15CuO4 es un óxido (TC=38 K) y el compuesto La2/3Sr1/3MnO3 es una manganita ferromagnética (TCurie=369 K) [5,6], donde es posible el estudio de la coexistencia de sus fases superconductora (SC) y ferromagnética (F). Trabajos previos en heterosestructuras de este tipo de compuestos han mostrado comportamientos magnéticos anisotrópicos si las capas son epitaxiales, efecto Meissner paramagnético si existe cierto grado de granularidad en las interfaces, magnetorresistencia positiva y negativa en los rangos de transiciónsuperconductora y ferromagnética respectivamente (Przysshupski et al., 2004; Morán, Pérez et al. 2008; Morán, Baca et al., 2008).
Para el La2CuO4+δ ha sido reportado por arriba de la temperatura ambiente la transición estructural ortorrómbica a tetragonal (Cho et al., 1993; Sailor et al. 1989). En este trabajo reportamos el estudio que hemos realizado del comportamiento de esta fase (ortorrómbica a tetragonal) usando la técnica de van der Pauw, medida de la resistividad por el método de 4 puntas en muestras con y sin deficiencia de oxígeno.
2. Métodos experimentales
Muestras policristalinas de La2CuO4 fueron sintetizadas usando el método de reacción de estado sólido (Ji Chunlin et al., 1989) a partir de los óxidos La2O3, y CuO (Aldrich 99.9%) los cuales fueron mezclados y sintetizados a 1223 K. Se usaron luego enfriamientos rápidos en nitrógeno líquido y lentos en atmósfera de oxígeno para obtener muestras con y sin deficiencia de oxígeno.
La resistividad de todas las muestras fue medida en aire usando el método de cuatro puntas de van der Pauw (Van der Pauw, 1959) y siguiendo el procedimiento descrito en la referencia (Diosa et al., 1997).
3. Resultados y discusión
La figura 1 muestra la resistividad versus temperatura para una muestra de La2CuO4+δtemplada a 1213 K y luego enfriada lentamente en aire. Estos resultados muestran claramentela presencia de una anomalía para barridos de calentamiento y enfriamiento alrededor de 600 K que nosotros atribuimos a la transición ortorrómbica a tetragonal, la cual ya ha sido reportada previamente por otras técnicas (Cho et al., 1993; Sailor et al., 1989), y a la rápida difusión de oxígeno hacia fuera de la muestra lo que hace aumentar su resistividad.
Figura 1. Resistividad vs temperatura en aire para una muestra de La2CuO4+δ con baja deficiencia de oxígeno
La correlación de δ con ρ resulta de los portadores de carga (huecos) con el incremento ρ del contenido de oxígeno. Sin embargo, (T) es también afectada por el cambio de simetría ρ cristalina que ocurre alrededor de 600 K y es el causante de la pendiente negativa de (T) entre aproximadamente 600 K y 700 K.
La figura 2 muestra la resistividad versus temperatura para una muestra de La2CuO4+δtemplada a 1213 K y luego enfriada rápidamente en nitrógeno líquido
Figura 2. Resistividad vs temperatura en aire para una muestra de La2CuO4+δ con deficiencia de oxígeno.El recuadro corresponde a una ampliación de la escala en el barrido de enfriamiento
Nuevamente podemos observar la anomalía que mostraron las muestras con baja deficiencia de oxígeno (transición ortorrómbica-tetragonal) (ver figura 1) con la diferencia de que la anomalía observada en el primer barrido de calentamiento es mucho mayor debido a la deficiencia de oxígeno en la muestra. Al iniciarse la anomalía, se observa un mayor incremento en la resistividad debido a la falta de oxígeno dando lugar a un mayor desorden en los defectos de oxígeno, los cuales reducen la movilidad de los portadores de carga. La ocurrencia del máximo marca el inicio del dominio de incremento en los portadores de carga(decreciendo asíla resistividad) como un resultado de la absorción de oxígeno por parte de la muestra, similar a las otras muestras estudiadas basadas en el CuO (Diosa et al., 1997).
4 Conclusiones
Medidas de resistividad en muestras de La2CuO4+δ, sin deficiencia de oxígeno muestranclaramente una pequeña anomalía alrededor de 600 K en barridos de calentamiento yenfriamiento, la cual corresponde a la transición de fase estructural de ortorrómbica a tetragonal. También allíse presenta intercambio de oxígeno con el ambiente.
Las muestras con deficiencia de oxígeno muestran en el primer barrido de calentamientouna gran anomalía alrededor de 600 K, lo que indica que es mayor el intercambio deoxígeno con el ambiente. La anomalía se repite en los siguientes barridos de enfriamiento y calentamiento reduciendo su tamaño al de muestras sin deficiencia de oxígeno.
Referencias
Cho, J. H., Chou, F. C., & Johnston, D. C. (1993). Phase Separation and Finite Size Scaling inLa2-xSrxCuO4+[0<(x,y)<0.03]. Phys. Rev. Lett., 70, 222. [ Links ]
Diosa, J. E., Vargas, R. A., & Mellander, B. E. (1997). Oxygen diffusion in observed by resistivity measurements. Journal of Physics: Condensed Matter, 9(22), 4621. [ Links ]
Chunlin, J., Chuanmeng, C., Cuenfu, Q., Weiming, B., Zhango, F., & Quian, X. (1989). Directed reaction process producing single-phase superconducting compound YBa2Cu3O6.5+o. Synthesis of Oxide Superconductors, 44, 24. [ Links ]
Jorgensen, J. D., Dabrowski, B., Pei, S., Hinks, D. G., Soderholm, L., Morosin, B. et al. (1988). Superconducting phase of La 2 Cu O 4+ δ: A superconducting composition resulting from phase separation. Physical Review B, 38(16), 11337. [ Links ]
Morán, O., Baca, E., & Pérez, F. (2008). Comportamiento de fases del La2CuO4+δ debido al contenido de oxigeno. Microelectronics Journal, 39, 556. [ Links ]
Morán, O., Pérez, F., Saldarriaga, W., Gross, K., & Baca, E. (2008). Magnetic anisotropic behavior in epitaxial La2/3Ca1/3MnO3/YBa2Cu3O7-δ/La2/3Ca1/3MnO3 and La2/3Ca1/3MnO3/La1/3Ca2/3MnO3/YBa2Cu3O7-δ trilayered structures. J. Appl. Phys., 103, 07F724. [ Links ]
Paredes, O., Baca, E., Fuchs, D., & Morán, O. (2010). Crossover from negative to positive magnetoresistance in superconductor/ferromagnet composites thick films. Physica C: Superconductivity, 470(21), 1911-1915. [ Links ].
Paredes, O., Morán, O., & Baca, E. (2013). Temperature-and field-dependent critical currents in [(Bi, Pb) 2Sr2Ca2Cu3Ox] 0.07 (La0. 7Sr0. 3MnO3) 0.03 thick films grown on LaAlO3 substrates. Journal of Applied Physics, 113(4), 043916. [ Links ]
Przysshupski, P., Komissarov, I., Paszkowicz, W., Dluzewski, P., Minikayev, R., & Sawicki, M., (2004). Magnetic properties of La0.67Sr0.33MnO3/YBa2Cu3O7 superlattices. Phys. Rev. B, 69, 134428. [ Links ]
Robert, L., Fuller, K. V., Ramanujachary, & Martha, G. (1992). Magnetic ordering of Gd3+ and Sm3+ in the T' and T* copper oxides and oxychlorides. Phys Rev. B, 46, 1166. [ Links ]
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Takagi, H., Uchida, S., & Tokura, Y. (1989). Superconductivity produced by electron doping in CuO 2-layered compounds. Physical review letters, 62(10), 1197. [ Links ]
Torrance, J. B., Tokura, Y., Nazzal, A., Bezinge, I. A., Huang, T. C., & Parkin, S. S.P. (1988). Anomalous Disappearance of High-Tc Superconductivity at High Hole Concentration in Metallic La2-xSrxCuO4. Phys Rev. Let., 61, 1127. [ Links ]
Van der Pauw, L. (1958). A Method of Measuring the Resistivity and Hall Coefficient on Lamellae of Arbitrary Shape. Philips Techn. Rev., 20, 220. [ Links ]
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